隨著能源的升級換代，如何儲存可再生資源出現的電力，已成為能源行業面對的重要挑戰之一。自20世紀90年代起鋰離子電池的出現極大地改變了我們的生活方式，但它的整體性能仍然不能滿足可再生能源儲存應用，因為它們的循環壽命有限，安全性和成本相對較高。因此，下一代能量存儲設備要滿足比當前最先進的LIB更高的標準。

鋁是地殼中第三豐富的元素，多種氧化還原狀態使是其具有最高的理論體積容量（8,056mAhcm-3）元素之一。但因為難以設計能夠可逆地插入鋁（復合）離子的電極材料，因此可充電鋁電池（ALB）的發展緩慢，因此具有相當大的發展前景。

菲醌（PQ）具有可逆的氧化還原性質，它們與鋁形成金屬配合物的敏感性很高。因此只要PQ化合物在電池循環過程中不溶于電解質，PQ衍生物就有很好的機會進行氧化還原-可逆Al-絡合物離子的插入和萃取。Al-絡離子插入有利結構維持，還原的PQ衍生物與鋁絡離子的結合強度適中，可再氧化成中性狀態。這些特性使得PQ存在用于ALB的可能性。

圖1用于可充電ALB的PQ衍生物系列。a)三種PQ化合物的結構式--PQ單體（PQ-Ref），線性PQ三聚體（PQ-Lin）和PQ三角形（PQ-Δ）。b)PQ-Δ（藍色）的電化學氧化還原化學及其示意圖。

近日，美國西北大學J.FraserStoddart教授和韓國首爾大學化學JangWookChoi教授認為有機化合物的分層堆疊的形成將比其他結構更容易插入Al-復合離子，并設計了一種三角形大環結構PQ三角形（PQ-Δ），并確認陽離子氯鋁酸鹽能夠可逆插入和脫出。PQ-Δ顯示出94mAh/g-1的可逆比容量，其循環能力高達5,000個循環。將PQ-Δ與石墨薄片混合后性能得到極大的提升。

圖2PQ衍生物的電化學測試。所有電化學測量均在相關于Al/Al3+的0.8-1.75V的電壓范圍內進行。在恒電流測量中，理論比容量和倍率（C）基于PQ：氯鋁酸鹽的1：1比率計算。a)每個PQ衍生物的CV。b)恒電壓曲線的比較。c)PQ衍生物在0.2A/g（=2C）的電流速率下的循環性能。d)PQ-Δ的倍率能力測試。e）PQ-Δ的長循環測試，電流速率為2A/g（=20C）。

電化學結果表明，陽離子氯鋁酸鹽通過PQ-Δ3？-遷移，從而實現可逆插入和脫出。與典型的Al-絡合物離子電池相比，在陰極反應中使用陽離子載體離子在能量密度方面更加有利。PQ-Δ的可逆容量顯著新增，為94mAh/g，在200次循環后容量保持在82mAh/g。PQ-Δ的還具有出色的倍率能力。這歸因于沿著PQ-Δ的π-π堆疊超結構的明確限定的離子通道。

圖3石墨片混合PQ三角混合物（PQ-Δ-HY）的制備及其電化學性能。a，b)SEM和TEM圖像表征微結構。c)PQ-Δ-HY的恒電流電壓曲線和電化學氧化還原示意圖。d)PQ-Δ-HY在0.2Ag-1（=2C）的電流速率下的循環性能。e)PQ-Δ-HY的倍率能力測試。

PQ-Δ作為ALB活性材料的優異循環性促使作者通過設計具有石墨片的混合電極來增強其在實際電極設置中的可行性。作者制造了石墨片混合的PQ三角形混合物（PQ-Δ-HY）電極，該混合組合物的亮點在于，石墨薄片不僅新增了作為導電劑的電子傳導性，而且還在較高電壓范圍內與PQ-Δ一起用作活性材料。PQ-Δ-HY電極中的電子傳導性通過石墨的積累而增強，新增了PQ-Δ的比容量，總比容量達到130mAh/g。并再次證明了其優異的容量保持率，因為在500次循環后保留了94％（114mAh/g）的容量。當初始電流倍率（0.2A/g）新增2.5倍，5倍和10倍時，混合電極分別顯示初始比容量的94％，83％和81％。

圖4混合電極的機械穩定性和電化學性能。a，b)PQ-Δ和PQ-Δ-HY電極在其原始狀態下的SEM圖像和照片。c，d)PQ-Δ-HY電極的恒電流電壓曲線（c）和倍率性能測量（d）。e)相同電極的循環性能，電流速率為0.2Ag-1（=2C）。

在電極的制備過程中，堆積的PQ-Δ會顯著出現應力，形成裂縫和剝離。而PQ-Δ-HY電極在相同的干燥過程中通過共同堆疊石墨薄片和PQ-Δ來保持其完整性。在面積負載為9mgcm-2的情況下，PQ-Δ-HY電極在0.1A/g下實現了110mAh/g的容量，100次循環后保留了96％（108mAh/g-1）的初始容量，當電流倍率新增20倍（2A/g-1）時，仍然保持51mAh/g的總比容量。這是因為PQ-Δ與石墨之間的π-π相互用途的促進了有效的電子傳輸。

剛性三角形大環新增了其特定的分層結構和最小化溶劑效應。此外，用石墨片制造混合電極顯著改善了固有的低電子傳導性和常規有機電極的有限區域負載，使得陰離子和陽離子的雙極存儲能夠新增比容量，使得ALB在未來的大規模儲能系統中有可能占據一席之地。而且作者認為還有其他的具有氧化還原活性有機分子也可以作為活性物質用于ALB。